Génération de la Troisième Harmonique

Optique : Optique non Linéaire - Génération de la Troisième Harmonique

Optique Non Linéaire : Génération de la Troisième Harmonique

Contexte : Quand la Lumière Change de Couleur

En optique linéaire, la réponse d'un matériau à la lumière est proportionnelle au champ électrique de l'onde. Cependant, lorsque l'intensité lumineuse devient extrêmement élevée, comme avec les lasers pulsés, la réponse du matériau devient non linéaire. De nouveaux phénomènes apparaissent, notamment la génération d'harmoniques. La génération de la troisième harmoniqueEffet optique non linéaire où trois photons de fréquence ω interagissent avec un milieu pour créer un nouveau photon de fréquence 3ω. (THG) est un de ces effets, où trois photons de la lumière incidente sont "combinés" dans le milieu pour créer un seul photon ayant trois fois l'énergie, et donc trois fois la fréquence (et un tiers de la longueur d'onde). Cet effet est gouverné par la susceptibilité non linéaire d'ordre 3Notée χ⁽³⁾, c'est une propriété du matériau qui quantifie sa capacité à générer des effets non linéaires du troisième ordre, comme la THG ou l'effet Kerr optique., notée \(\chi^{(3)}\).

Remarque Pédagogique : L'optique non linéaire ouvre la porte à la manipulation de la fréquence de la lumière, permettant de générer des couleurs qui ne sont pas directement accessibles par les lasers. Comprendre la THG est une porte d'entrée vers des concepts plus avancés comme le mélange à quatre ondes ou la génération de supercontinuum. L'un des défis majeurs est de satisfaire la condition d'accord de phase, sans laquelle l'efficacité de la conversion est quasi nulle.


Objectifs Pédagogiques

  • Comprendre le principe de la génération de la troisième harmonique (THG).
  • Calculer la longueur d'onde de l'harmonique générée.
  • Définir et calculer le désaccord de phaseDifférence entre les vecteurs d'onde des ondes interagissant. Un désaccord de phase non nul limite fortement l'efficacité de la conversion non linéaire. (\(\Delta k\)) dû à la dispersion chromatique.
  • Calculer la longueur de cohérence, qui est la distance maximale d'interaction efficace.
  • Estimer l'efficacité de conversion de la THG en fonction de l'intensité incidente et du désaccord de phase.

Données de l'étude

Un faisceau laser intense, issu d'un laser Nd:YAG, est focalisé dans un cristal non linéaire pour générer de la troisième harmonique.

Schéma de la Génération de Troisième Harmonique (THG)
Laser (ω) Cristal χ⁽³⁾ Sortie (ω + 3ω)

Données :

  • Longueur d'onde du laser fondamental : \(\lambda_{\omega} = 1064 \, \text{nm}\).
  • Intensité du faisceau fondamental : \(I_{\omega} = 1.0 \, \text{GW/cm}^2 = 1.0 \times 10^{13} \, \text{W/m}^2\).
  • Longueur du cristal : \(L = 1 \, \text{cm}\).
  • Susceptibilité non linéaire d'ordre 3 : \(\chi^{(3)} = 2.0 \times 10^{-22} \, \text{m}^2/\text{V}^2\).
  • Indice de réfraction à \(\lambda_{\omega}\) : \(n_{\omega} = 1.50\).
  • Indice de réfraction à \(\lambda_{3\omega}\) : \(n_{3\omega} = 1.55\).
  • Constantes : \(\epsilon_0 = 8.854 \times 10^{-12} \, \text{F/m}\), \(c = 3 \times 10^8 \, \text{m/s}\).

Questions à traiter

  1. Calculer la longueur d'onde de la troisième harmonique \(\lambda_{3\omega}\).
  2. Calculer le désaccord de phase \(\Delta k\) entre l'onde fondamentale et l'harmonique.
  3. Calculer la longueur de cohérence \(L_c\) pour ce processus.
  4. Calculer l'efficacité de conversion \(\eta = I_{3\omega}/I_{\omega}\) en supposant que le désaccord de phase est la principale limitation.

Correction : Optique Non Linéaire : Génération de la Troisième Harmonique

Question 1 : Longueur d'onde de la Troisième Harmonique

Principe
E₀ E₁ h(3ω)

La génération de la troisième harmonique est un processus où l'énergie est conservée. Trois photons de l'onde fondamentale, chacun avec une énergie \(E_\omega = h\nu = hc/\lambda_\omega\), sont annihilés pour créer un unique photon d'harmonique. L'énergie de ce nouveau photon est la somme des énergies des photons initiaux : \(E_{3\omega} = 3 E_\omega\). Cette relation sur l'énergie se traduit directement en une relation sur les fréquences (\(\nu_{3\omega} = 3\nu_\omega\)) et les longueurs d'onde.

Mini-Cours

En optique non linéaire, la polarisation \(P\) induite dans un milieu n'est plus simplement proportionnelle au champ électrique \(E\). On l'écrit comme un développement en série : \(P = \epsilon_0 (\chi^{(1)}E + \chi^{(2)}E^2 + \chi^{(3)}E^3 + \dots)\). Le terme en \(E^3\) est responsable de la THG. Si \(E\) oscille à la fréquence \(\omega\), le terme \(E^3\) contient des composantes oscillant à \(\omega\) et à \(3\omega\). C'est cette oscillation de la polarisation à \(3\omega\) qui rayonne une nouvelle onde lumineuse à cette même fréquence.

Remarque Pédagogique

Point Clé : La première étape de tout problème de conversion de fréquence est de déterminer la nouvelle fréquence ou longueur d'onde. C'est simple, mais fondamental. Cela permet de savoir dans quelle partie du spectre on travaille (ex: UV, visible, IR) et quelles propriétés des matériaux (indices, absorption) il faudra considérer.

Normes

La conservation de l'énergie est un principe fondamental de la physique, valable aussi bien en mécanique classique qu'en optique quantique. Les processus non linéaires doivent respecter cette loi.

Hypothèses

On suppose que le processus THG est le seul effet non linéaire présent. On néglige les autres effets comme l'automodulation de phase ou la génération de deuxième harmonique (qui est nulle dans les milieux centrosymétriques).

Formule(s)
\[ E = \frac{hc}{\lambda} \quad \text{et} \quad E_{3\omega} = 3 E_\omega \Rightarrow \frac{hc}{\lambda_{3\omega}} = 3 \frac{hc}{\lambda_\omega} \Rightarrow \lambda_{3\omega} = \frac{\lambda_\omega}{3} \]
Donnée(s)
  • \(\lambda_{\omega} = 1064 \, \text{nm}\)
Calcul(s)
\[ \begin{aligned} \lambda_{3\omega} &= \frac{1064 \, \text{nm}}{3} \\ &\approx 354.67 \, \text{nm} \end{aligned} \]
Réflexions

Le calcul montre qu'un laser infrarouge (1064 nm est dans le proche infrarouge) peut être utilisé pour générer une lumière dans l'ultraviolet (le spectre visible s'arrête vers 400 nm). C'est une technique courante pour produire des sources laser UV compactes.

Justifications

Cette première étape est nécessaire pour connaître la longueur d'onde de la lumière générée, qui sera utilisée dans les calculs suivants, notamment pour déterminer l'indice de réfraction \(n_{3\omega}\) et le désaccord de phase.

Points de vigilance

Fréquence vs. Longueur d'onde : Ne pas confondre les relations. La fréquence est multipliée par 3 (\(\nu_{3\omega} = 3\nu_\omega\)), tandis que la longueur d'onde est divisée par 3.

Le saviez-vous ?
Visualisation du Résultat
IR (1064 nm) UV (355 nm)
Résultat : La longueur d'onde de la troisième harmonique est \(\lambda_{3\omega} \approx 354.7 \, \text{nm}\).
A vous de jouer

Si l'on partait d'un laser à 1064 nm et qu'on réalisait une génération de SECONDE harmonique, quelle serait la longueur d'onde obtenue ? nm

Question 2 : Désaccord de Phase

Principe
3k_ω k_3ω Δk

Pour une conversion d'énergie efficace, il ne suffit pas de conserver l'énergie. Il faut aussi conserver le moment (ou quasi-moment). Pour les ondes lumineuses, cela se traduit par une condition sur les vecteurs d'onde : \( \vec{k}_{3\omega} = 3\vec{k}_{\omega} \). Cependant, à cause de la dispersion chromatique du matériau (\(n(\omega) \neq n(3\omega)\)), cette condition n'est généralement pas satisfaite. Le désaccord de phase \(\Delta k\) quantifie cet écart.

Mini-Cours

Le vecteur d'onde \(k\) est lié à la longueur d'onde *dans le milieu* par \(k = 2\pi/\lambda = 2\pi n / \lambda_0\). La condition d'accord de phase parfait (\(\Delta k = 0\)) serait donc \(k_{3\omega} = 3k_\omega\), ce qui implique \(\frac{2\pi n_{3\omega}}{\lambda_{3\omega}} = 3 \frac{2\pi n_{\omega}}{\lambda_{\omega}}\). Comme \(\lambda_{3\omega} = \lambda_\omega/3\), cela se simplifie en \(n_{3\omega} = n_\omega\). La dispersion (\(n_{3\omega} \neq n_\omega\)) est donc la cause directe du désaccord de phase.

Remarque Pédagogique

Point Clé : Le désaccord de phase est l'ennemi numéro un de l'optique non linéaire. S'il est grand, les ondes générées en différents points du cristal se retrouvent en opposition de phase et s'annulent mutuellement, tuant l'efficacité du processus. Tout l'art de l'ingénierie des cristaux non linéaires consiste à trouver des astuces (biréfringence, quasi-accord de phase) pour rendre \(\Delta k\) le plus petit possible.

Normes

La conservation du quasi-moment est un principe central dans toutes les interactions d'ondes en physique du solide et en optique non linéaire. L'écart à cette conservation est toujours quantifié par un terme de désaccord de phase \(\Delta k\).

Hypothèses

On suppose une interaction colinéaire, où tous les faisceaux se propagent dans la même direction. On suppose également que les indices de réfraction sont constants et connus aux deux longueurs d'onde.

Formule(s)
\[ \Delta k = k_{3\omega} - 3k_{\omega} = \frac{2\pi n_{3\omega}}{\lambda_{3\omega}} - 3\frac{2\pi n_{\omega}}{\lambda_{\omega}} = \frac{6\pi}{\lambda_{\omega}} (n_{3\omega} - n_{\omega}) \]
Donnée(s)
  • \(\lambda_{\omega} = 1064 \times 10^{-9} \, \text{m}\)
  • \(n_{\omega} = 1.50\)
  • \(n_{3\omega} = 1.55\)
Calcul(s)
\[ \begin{aligned} \Delta k &= \frac{6\pi}{1064 \times 10^{-9}} (1.55 - 1.50) \\ &= \frac{6\pi}{1064 \times 10^{-9}} \times 0.05 \\ &\approx (1.768 \times 10^7) \times 0.05 \\ &\approx 8.84 \times 10^5 \, \text{rad/m} \end{aligned} \]
Réflexions

Le désaccord de phase est très grand, de l'ordre de \(10^6\) rad/m. Cela signifie que la phase relative entre l'harmonique générée et les ondes fondamentales qui la génèrent change très rapidement à mesure qu'elles se propagent. On s'attend donc à une très faible efficacité de conversion.

Justifications

Le calcul de \(\Delta k\) est une étape intermédiaire essentielle. Sa valeur va directement déterminer la longueur de cohérence et l'efficacité finale du processus. C'est le paramètre qui quantifie la principale limitation physique de l'expérience.

Points de vigilance

Cohérence de la formule : Assurez-vous d'utiliser la bonne formule pour \(\Delta k\). Le facteur 3 provient de la somme des vecteurs d'onde, et la substitution \(\lambda_{3\omega} = \lambda_\omega/3\) permet de tout exprimer en fonction de la longueur d'onde fondamentale.

Le saviez-vous ?
Visualisation du Résultat
Phase de 3ω Phase de ω
Résultat : Le désaccord de phase est \(\Delta k \approx 8.84 \times 10^5 \, \text{rad/m}\).
A vous de jouer

Si le milieu n'avait aucune dispersion (\(n_{3\omega} = n_\omega\)), que vaudrait \(\Delta k\) ?

Question 3 : Longueur de Cohérence

Principe
Déphasage = π L_c

La longueur de cohérence \(L_c\) est la distance de propagation sur laquelle le déphasage entre l'harmonique et le fondamental atteint \(\pi\). Au-delà de cette distance, l'interférence devient destructive : l'énergie commence à refluer de l'harmonique vers le fondamental, et l'efficacité de conversion diminue. \(L_c\) représente donc la longueur maximale utile d'un cristal en l'absence d'accord de phase.

Mini-Cours

Le déphasage total accumulé sur une distance L est \(\Delta \phi = \Delta k \cdot L\). La conversion d'énergie est constructive tant que ce déphasage reste entre \(-\pi/2\) et \(+\pi/2\). L'énergie cesse de croître et commence à diminuer lorsque \(\Delta \phi\) atteint \(\pi\). On définit donc la longueur de cohérence comme la distance L telle que \(|\Delta k| \cdot L_c = \pi\).

Remarque Pédagogique

Point Clé : La longueur de cohérence est souvent très courte (micromètres). Si on utilise un cristal beaucoup plus long que \(L_c\), l'efficacité n'augmentera pas, elle oscillera simplement (oscillations de Maker). Pour une efficacité maximale, il faut soit utiliser un cristal de longueur \(L_c\), soit, mieux, trouver un moyen d'annuler \(\Delta k\).

Normes

La définition \(L_c = \pi / |\Delta k|\) est la définition standard de la longueur de cohérence pour un processus non linéaire du second ou troisième ordre.

Hypothèses

Ce concept suppose que \(\Delta k\) est la seule limitation. On néglige l'absorption du matériau aux longueurs d'onde concernées et l'épuisement de l'onde fondamentale.

Formule(s)
\[ L_c = \frac{\pi}{|\Delta k|} \]
Donnée(s)
  • \(\Delta k \approx 8.84 \times 10^5 \, \text{rad/m}\)
Calcul(s)
\[ \begin{aligned} L_c &= \frac{\pi}{8.84 \times 10^5 \, \text{rad/m}} \\ &\approx 3.55 \times 10^{-6} \, \text{m} \\ &= 3.55 \, \mu\text{m} \end{aligned} \]
Réflexions

La longueur de cohérence est de quelques micromètres seulement. Or, le cristal utilisé a une longueur de 1 cm, soit des milliers de fois plus. Cela confirme que la conversion sera extrêmement inefficace, car l'énergie sera transférée dans un sens puis dans l'autre des milliers de fois sur la longueur du cristal, avec un effet net quasi nul.

Justifications

Le calcul de \(L_c\) permet de quantifier la distance maximale utile pour la conversion. C'est un paramètre de conception essentiel. Si \(L \gg L_c\), on sait que l'efficacité sera très faible à moins d'utiliser une technique d'accord de phase.

Points de vigilance

Unités : Le désaccord de phase \(\Delta k\) étant en rad/m, la longueur de cohérence \(L_c\) est bien obtenue en mètres. Il faut être vigilant sur les conversions finales en micromètres.

Le saviez-vous ?
Visualisation du Résultat
L_c Puissance 3ω
Résultat : La longueur de cohérence est \(L_c \approx 3.55 \, \mu\text{m}\).
A vous de jouer

Si on utilisait un cristal avec une dispersion plus faible (un \(\Delta k\) deux fois plus petit), la longueur de cohérence serait :

Question 4 : Efficacité de Conversion

Principe

L'efficacité de conversion \(\eta\) mesure la fraction de l'intensité de la lumière fondamentale qui est convertie en troisième harmonique. Elle dépend de nombreux facteurs : l'intensité du laser incident (\(I_\omega\)), la non-linéarité du cristal (\(\chi^{(3)}\)), les indices de réfraction, et surtout du désaccord de phase \(\Delta k\) et de la longueur d'interaction \(L\).

Mini-Cours

La résolution des équations de propagation couplées en optique non linéaire montre que l'intensité de la troisième harmonique \(I_{3\omega}\) croît avec le carré de l'intensité fondamentale \(I_\omega\) et le carré de la longueur d'interaction \(L\). Le désaccord de phase introduit un terme oscillant, la fonction sinus cardinal au carré (\(\text{sinc}^2(x) = (\sin(x)/x)^2\)), qui module cette croissance. Cette fonction a son maximum pour \(x=0\) (accord de phase parfait) et s'annule périodiquement, ce qui décrit le reflux d'énergie de l'harmonique vers le fondamental.

Remarque Pédagogique

Point Clé : L'efficacité dépend du carré de l'intensité. C'est la raison pour laquelle l'optique non linéaire n'est devenue une réalité qu'avec l'invention des lasers, capables de fournir des intensités lumineuses des millions de fois supérieures à celles des sources classiques. Doubler l'intensité du laser incident multiplie par quatre l'efficacité de la THG.

Normes

L'expression de l'efficacité de conversion est un résultat standard de la théorie de l'optique non linéaire perturbative, valable dans le régime de faible conversion (pas d'épuisement de la pompe).

Hypothèses

On suppose que l'intensité du faisceau fondamental \(I_\omega\) reste constante tout au long du cristal (approximation de la pompe non déplétée). C'est une excellente hypothèse lorsque l'efficacité de conversion est faible.

Formule(s)
\[ \eta = \frac{I_{3\omega}}{I_{\omega}} = \frac{2 \omega^2 L^2 (\chi^{(3)})^2}{n_{3\omega} n_\omega^3 c^4 \epsilon_0^2} I_\omega^2 \left( \frac{\sin(\Delta k L / 2)}{\Delta k L / 2} \right)^2 \]
Donnée(s)
  • \(I_{\omega} = 10^{13} \, \text{W/m}^2\)
  • \(L = 0.01 \, \text{m}\)
  • \(\chi^{(3)} = 2.0 \times 10^{-22} \, \text{m}^2/\text{V}^2\)
  • \(n_{\omega} = 1.50\), \(n_{3\omega} = 1.55\)
  • \(\Delta k = 8.84 \times 10^5 \, \text{rad/m}\)
  • \(\omega = 2\pi c / \lambda_\omega \approx 1.77 \times 10^{15} \, \text{rad/s}\)
Calcul(s)

1. Calcul du terme \(\text{sinc}^2\) :

\[ \begin{aligned} x &= \frac{\Delta k L}{2} = \frac{(8.84 \times 10^5) \times 0.01}{2} = 4420 \\ \text{sinc}^2(x) &= \left(\frac{\sin(4420)}{4420}\right)^2 \approx \left(\frac{1}{4420}\right)^2 \approx 5.1 \times 10^{-8} \end{aligned} \]

2. Calcul de l'efficacité :

\[ \begin{aligned} \eta &\approx \frac{2(1.77\cdot10^{15})^2 (0.01)^2 (2\cdot10^{-22})^2}{(1.55)(1.5)^3(3\cdot10^8)^4(8.854\cdot10^{-12})^2} (10^{13})^2 \times (5.1\cdot10^{-8}) \\ \eta &\approx (\dots) \times 10^{26} \times 5.1\cdot10^{-8} \quad \text{(le préfacteur est de l'ordre de } 10^{-31}) \\ \eta &\approx 4.1 \times 10^{-12} \end{aligned} \]
Réflexions

L'efficacité calculée est extraordinairement faible (\(\approx 10^{-10} \%\)). Cela confirme l'analyse précédente : la longueur du cristal (1 cm) est des milliers de fois plus grande que la longueur de cohérence (3.5 µm), ce qui rend la conversion quasi nulle. Le terme en \(\text{sinc}^2\) est minuscule et anéantit l'efficacité.

Justifications

Ce calcul final quantifie l'impact dramatique du désaccord de phase. Il montre qu'il ne suffit pas d'avoir une forte intensité et un matériau non linéaire ; la condition d'accord de phase est absolument primordiale pour obtenir une conversion d'énergie significative.

Points de vigilance

Cohérence des unités SI : Ce calcul est un excellent exemple de l'importance d'utiliser exclusivement les unités du Système International (mètres, secondes, Watts, etc.) pour éviter des erreurs d'ordres de grandeur, qui sont très faciles à commettre avec les nombreuses constantes impliquées.

Le saviez-vous ?
Visualisation du Résultat
Longueur L Efficacité η
Résultat : L'efficacité de conversion est \(\eta \approx 4.1 \times 10^{-12}\), soit une valeur extrêmement faible.
A vous de jouer

Si on doublait l'intensité du laser \(I_\omega\), par quel facteur l'efficacité \(\eta\) serait-elle multipliée ?


Simulation Interactive : Efficacité et Accord de Phase

Faites varier la longueur du cristal et observez comment l'efficacité de conversion évolue. Notez les oscillations dues au désaccord de phase.

Paramètres d'Interaction
Longueur de cohérence Lc
Efficacité de conversion η
Efficacité en fonction de la Longueur

Pour Aller Plus Loin : Quasi-Accord de Phase (QPM)

Corriger le déphasage : Une technique moderne pour obtenir un accord de phase consiste à utiliser des matériaux "périodiquement polarisés" (PPLN, PPLT). Dans ces cristaux, l'orientation de la structure cristalline est inversée périodiquement, avec une période égale à deux fois la longueur de cohérence (\(2L_c\)). Chaque fois que l'énergie est sur le point de refluer de l'harmonique vers le fondamental, l'inversion du cristal ajoute un déphasage de \(\pi\) qui "remet les compteurs à zéro" et permet à la conversion de se poursuivre de manière constructive. Cela permet d'utiliser des matériaux avec de très grandes non-linéarités qui ne pourraient pas être accordés en phase par les méthodes traditionnelles.


Le Saviez-Vous ?

La première démonstration de la génération de seconde harmonique a été réalisée en 1961 par Peter Franken et ses collègues à l'Université du Michigan. Ils ont focalisé un laser à rubis (rouge, 694 nm) sur un cristal de quartz et ont détecté une très faible quantité de lumière UV (à 347 nm) sur leur plaque photographique. Cette expérience a marqué la naissance de l'optique non linéaire expérimentale.


Foire Aux Questions (FAQ)

Pourquoi l'efficacité dépend-elle du carré de l'intensité ?

La THG est un processus du troisième ordre. La polarisation non linéaire \(P^{(3)}\) est proportionnelle à \(E^3\). L'intensité de l'onde générée est proportionnelle au carré de cette polarisation, donc à \((E^3)^2 = E^6\). Comme l'intensité de la lumière est proportionnelle à \(E^2\), on a donc \(I_{3\omega} \propto (I_\omega)^3\). L'efficacité \(\eta = I_{3\omega}/I_\omega\) est donc proportionnelle à \(I_\omega^2\). Cela montre que les effets non linéaires deviennent extraordinairement plus efficaces à haute intensité.

Peut-on convertir 100% de la lumière ?

Théoriquement, oui, si l'accord de phase est parfait et qu'il n'y a pas d'autres pertes (absorption, diffusion). En pratique, c'est très difficile. De plus, à mesure que la puissance est transférée vers l'harmonique, la puissance du fondamental diminue, ce qui réduit l'efficacité du processus. Il y a aussi des processus inverses (l'harmonique qui se re-divise en trois photons fondamentaux) qui entrent en jeu à haute efficacité.


Quiz Final : Testez vos connaissances

1. La génération de troisième harmonique est un processus qui dépend de :

2. Pour maximiser l'efficacité de la THG, il faut idéalement que le désaccord de phase Δk soit :


Glossaire

Optique Non Linéaire
Domaine de l'optique qui étudie l'interaction de la lumière de haute intensité avec la matière, où la réponse du milieu n'est plus proportionnelle au champ électrique de la lumière.
Génération de Troisième Harmonique (THG)
Processus non linéaire où trois photons de fréquence \(\omega\) sont convertis en un seul photon de fréquence \(3\omega\).
Susceptibilité Non Linéaire (\(\chi^{(n)}\))
Propriété d'un matériau qui décrit la force de sa réponse non linéaire d'ordre n. \(\chi^{(3)}\) est responsable de la THG.
Accord de Phase
Condition (\(\Delta k = 0\)) où les vecteurs d'onde des ondes interagissant sont conservés, menant à une conversion d'énergie constructive et efficace sur toute la longueur du milieu.
Désaccord de Phase (\(\Delta k\))
Mesure de l'écart à la condition d'accord de phase, principalement dû à la dispersion chromatique du matériau.
Longueur de Cohérence (\(L_c\))
Distance maximale sur laquelle la conversion non linéaire est efficace en présence d'un désaccord de phase. \(L_c = \pi / |\Delta k|\).
Optique Non Linéaire : Génération de la Troisième Harmonique

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